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2021-08-14

程一兵院士等人最新Nature Energy|能源學人

liuqiwan ? ? 太陽能電池, 鈣鈦礦 ? 閱讀 134

程一兵院士等人最新Nature Energy程一兵院士等人最新Nature Energy
第一作者:Wei Li, Mathias Uller Rothmann, Ye Zhu
通訊作者:程一兵,Udo Bach,Joanne Etheridge
通訊單位:武漢理工大學,蒙納什大學
有機-無機雜化鈣鈦礦由于其驚人的功率轉換效率(PCE)以及相對簡單和低成本的加工路線,已經成為下一代太陽能電池中令人興奮的候選材料?;旌消u化物鈣鈦礦材料具有長的載流子擴散長度和低的復合幾率。因此,大家普遍認為,鈣鈦礦的晶粒內缺陷具有電子良性,對器件性能幾乎沒有影響。在這種情況下,提高器件性能只要集中在鈍化異質結界面和晶界處的缺陷。然而,人們尚未充分研究晶粒內缺陷的存在和結構,以及它們對PSC性能的影響。
為此,武漢理工大學程一兵院士,蒙納什大學Udo Bach、Joanne Etheridge等通過改變MA1–xFAxPbI3 (x=0–1)中的MA/FA比例,研究了雜化鹵化物MA1–xFAxPbI3中的晶粒內缺陷對PSC性能的影響。研究人員確定了兩種類型的晶粒內面缺陷,并觀察到它們的結構、密度和器件性能之間存在經驗相關性。該研究結果表明,除了晶界和異質結界面等關鍵參數之外,控制晶內缺陷為器件優化提供額外的途徑。相關結果以“The critical role of composition-dependent intragrain planar defects in the performance of MA1–xFAxPbI3 perovskite solar cells”為題發表在Nature Energy上。
缺陷結構與成分
改變較小MA與較大FA陽離子的比例會改變容差因子t,在t<1和t>1時會形成不同的晶粒內面缺陷,而在t≈1時會避免缺陷的形成。為了實驗驗證這一點,作者使用超低劑量TEM(電子劑量≤10 e ??2)檢測MA1–xFAxPbI3(圖1),對應的粉末XRD如圖2a,b所示。
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圖1 MA1–xFAxPbI3的微觀結構
MAPbI3 (x=0, t=0.957)的TEM圖像中存在{112}t的孿晶疇(下標t為四方相),寬度為100–300 nm(圖1a),相應的選區電子衍射(SAED)圖案也具有孿晶衍射斑點(圖1b插圖)。約一半的MA0.9FA0.1PbI3 (x=0.1, t=0.965)晶粒具有{112}t孿晶疇(圖1c),其寬度與純MA化合物相似。相應的SAED圖案(圖1d)中孿生反射之間的間隔更小,表明隨著FA成分的增加,四方性降低。在MA0.8FA0.2PbI3 (x=0.2, t=0.972)中,從超過1000個晶粒中均沒有發現條紋反差或孿生反射(圖1e,f),晶格為立方相(a=b=c),四方性為1,消除了{112}t孿晶。增加FA濃度進一步產生了沒有{112}t孿晶的立方結構(圖1g-l)。當FA含量達到50%或以上(x≥0.5,t≈1-1.036)時,缺陷結構發生了根本性的變化,即出現了不同類型的孿晶或堆疊層錯,在立方晶格內產生{111}c面缺陷(c為立方相)。
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圖2材料特性和器件性能
立方晶格中六方連生的典型形式是通過{111}c孿晶界,局部堆積由A-B-C-A-B-C(立方{111}c堆積)變為 A-B-A-B (2H六方(0001)堆積)。同樣地,2H六方MA1–xFAxPbI3相(圖3a,b)可以與立方相在孿晶界或堆疊層錯處共存,具有圖3c(A-B-A片層)所示的{111}c孿晶界和圖3h (A-B-A-B片層)所示的{111}c堆疊層錯。當t大于1時,形成六方相的驅動力也隨之增大。
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圖3 MA1–xFAxPbI3中{111}c孿晶結構示意圖
{111}c堆疊層錯的密度隨著FA含量的增加而增加。對于x=0.5,并非所有晶粒都包含{111}c面缺陷。包含均勻間隔的{111}c孿晶邊界(圖1g),產生良好分辨的1/3 111c反射(圖1h)。他們出現在{111}c倒易晶格間隔的1/3處。對于x=0.85和1,所有晶粒都包含高密度的{111}c堆疊層錯,在純FAPbI3中密度最高。相應地,由于較小的孿晶域尺寸(圖1h, j, l),1/3 111c反射變得更弱,并且被{111}c堆疊層錯的衍射條紋“淹沒”。{111}c孿晶/堆疊層錯與六方相的對應關系與PXRD圖(圖2b)一致,隨著x的增加(當x≥0.5時),與六方相相關的衍射峰變得更強。
性能與MA/FA組分的關系
隨著FA含量從0增加到1,PL峰從770.7 nm(1.61 eV)移動到809.3 nm (1.53 eV),這表示帶隙變化僅為0.08 eV(圖2c)。從TRPL(圖2d)可以得出,有效壽命在x=0.2處最大,在x=1處最?。▓D2e)。
PSCs的帶隙電位(Eg/q)與VOC的差值(稱為VOC損失;圖2e)是一個快速測量吸收層非輻射復合率的參數。根據壽命結果,VOC損失在x=0.2時最低,在x=0.85和1時最高,其中x=0、0.1和0.5介于兩者之間。
FA0.8FA0.2PbI3(x=0.2)表現出最低的遲滯和最高的正掃和反掃PCE,而富含FA成分(x≥0.5)表現出顯著增加的磁滯并產生較低的PCE,FAPbI3顯示最差的性能(圖2f)。
為了研究離子遷移對MA1–xFAxPbI3JV磁滯的影響,研究人員測量了MA1–xFAxPbI3薄膜的離子遷移活化能(圖4)。
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圖4 MA1–xFAxPbI3薄膜離子遷移活化能
離子遷移活化能的排序為:FAPbI3 (0.222?eV)<MA0.15FA0.85PbI3 (0.296?eV)<MA0.8FA0.2PbI3 (0.446?eV)≈MAPbI3 (0.444?eV)。離子遷移能對成分的依賴性與觀察到的J-V磁滯隨成分的變化一致(圖2f)。
【結論】
調整MA1–xFAxPbI3的FA/MA比率會改變晶粒內面缺陷的類型和密度,四方晶系0≤x<0.2產生{112}t孿晶域,MA(x=0)具有更高的孿晶密度;立方0.5≤x≤1中產生{111}c孿晶疇和堆疊層錯,FA(x=1)具有更高密度的堆疊層錯。在“中間”(x=0.2),MA0.8FA0.2PbI3本質上是無面缺陷和立方結構。PCE、載流子壽命和磁滯隨著這兩種晶內面缺陷的密度增加而惡化,但對于高密度{111}c堆疊層錯來說更差?;旧蠠o晶內面缺陷的MA0.8FA0.2PbI3具有最佳性能。增加MA含量,減少了{111}c面缺陷和JV磁滯,并改善了FAPbI3的PCE。
{111}c堆疊層錯(相當于單層的光活性六方δ-FAPbI3)可以隱藏點缺陷,并促進了位錯的產生,提供了增加磁滯的離子遷移通道,并作為深復合中心,影響PCE。六方堆疊層錯結構也將抑制MA/FA陽離子的旋轉熵,減少載流子壽命。相比之下,具有較少點缺陷的{112}t孿晶界與更高的離子遷移量相關,表明{112}t孿晶不提供主要的離子遷移通道。晶內面缺陷也與晶界和界面產生相互作用,因此會共同影響PSC性能。因此,通過控制晶粒平面缺陷為優化鈣鈦礦太陽能電池性能提供了進一步空間。
Li, W., Rothmann, M.U., Zhu, Y. et al. The critical role of composition-dependent intragrain planar defects in the performance of MA1–xFAxPbI3 perovskite solar cells. Nat Energy (2021). https://doi.org/10.1038/s41560-021-00830-9

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